Добавлю немного из собственного опыта.

Ошибки в программе Priroda
Во всех версиях Природы диэдральные углы имеют противоположный знак по сравнению с общепринятым (по крайней мере, с тем что в molden, mopac, gamess). Это важно учитывать, например, когда пускаете сканирование по диэдральному углу, а начальное его значение определяете с помощью других программ.

Назадокументарованные функции
Геометрические параметры для сканирования могут быть не только 1 (расстояние), 2 (валентный угол) и 3 (диэдральный угол), но и 4,i,j,k,l (угол между прямой l-k и нормалью к плоскости k-j-i) и 5 (не знаю, что такое). (По крайней мере, в Природе-2 так).

В Природе-2 работало task=optimize+hessian, было удобно, но в последующих версия это работать перестало. Поэтому я сделал скрипт (на bash, для системы очередей NQS), который такое реализует. С этим скриптом задачи вроде той, что превосходно изложена в http://www.qchem.ru/practice/priroda/, число последовательных запусков сокращается с 8 до 4:
task=optimize+hessian+nmr
task=scan
task=hessian+saddle+hessian
task=irc
При массовых расчетах это крайне полезно. Кто заинтесован, пишите.