Я пробовал, но какого-то большого толку от этого не получал. Для больших комплексов проще пару раз переоптимизировать. А для маленьких (какой-нибудь ClAlMe2 с релятивистским PBE/L2) как ни крути, как не повышай критерии (выставлял параметры до предела, например accur=1e-12 и т.п., пробовал разные комбинации, добавлял во входной файл оптимизации гессиан и т.д. и т.п.). Так и остаётся одна мнимая частота. Но тут явно ППЭ пологая.

В Gau$$ian-е же при ужесточении критериев решения, сразу появляется и симметрия в структурах АОС, решённых DFT-методами, и пропадают мнимые частоты.

PS: Во вложении задачка для интересующихся. Удастся избавиться от мнимых частот?