ORCA : выбор для базиса Dunning вспомогательный набор Ahlrichs несколько странно
имеет смысл

! RKS BLYP RI TZV TZV/J  OPT NRSCF

или

! RKS BLYP RI TZV TZV/J(-f) OPT NRSCF

можно и без NRSCF

еСли совсем затрудняетесь с выбором вспомогательного баз. наб. ,  то можно autoAux (но это не очень надёжно)

! RKS BLYP RI cc-pVTZ autoAux OPT

об aug

! RKS BLYP RI  aug-cc-pvtz aug-cc-pvtz/c OPT

Я не утверждал,  что механизм данной реакции является одностадийным. Я лишь пример приводил.

круто  😮 особенно "ленирующих"  :-*

Вот теперь становится яснее. Итак,

есть (например) две (конкурирующие) реакции

1) A+B->TS1->C
2) A+D->TS2->E,
где TS1 и TS2 — переходные состояния.
Оптимизируем (т.е. ищем ) стационарные точки A,B,TS1,C,D,TS2,E. Определяете высоты барьеров (именно они определяют вероятность протекания процесса). Может, например, оказаться, что для одной реакции барьер такой высокий, что можно пренебречь такой реакцией.
Вычисляете термодинамические функции — по ним вычисляете константы равновесия. Может, например, оказаться, что одна реакция обладает такой малой константой равновесия, что ей можно пренебречь, т.е. например, реакция идёт так быстро, но так мало, что можно пренебречь.
Вообщем, разные могуть быть ситуации. Но техника выполнения одна, а именно, 
думаем — оптимизируем — вычисляем — думаем.

Для изомеров (и конформеров) можно сравнивать их полные энергии.
Вообще, можно сравнивать энергии фигуративных точек, принадлежацих одной и той же поверхности потенциальной энергии (ППЭ), т.е., например, учесть диссоциацию молекулы или реакцию молекул.
Для основного (быть может вырожденного) состояни и возбуждённых состояний тоже можно сравнивать полные энергии.

Для разных по составу молекул сравнивать их энергии бесполезно, если, конечно, Вас не интересует процесс разделения молекулы на бесконечно удалённые друг электроны и ядра.

Ваша задача (дан набор изомеров — найти самый стабильный) решается так:

оптимизируем геометрии молекул (вообще все изомеры) — получаем локальные минимумы на ППЭ (лкальный минимум = вот теперь Ваша молекула). Сравниваем их полные энергии. Можно вычислить относительные энергии, если выбрать один из локальных минимумов за начало отсчёта.
С помощью Gaussian можно вычислить термодинамические функции (в обычном для стат. физике приближении).
Если хочется вообще всех поразить, то выполняете оптимизацию с поиском переходных состояний. Далее строите ПМЭР (путь минимальной энергии реакции) с помощью  IRC.

Т.о., получаете фрагмент ППЭ и изучаете перегруппировки молекулы.

Превосходное введение в методы моделирования можно найти в книге
Компьютерная химия. М. Е. Соловьев, М. М. Соловьев. ISBN: 5-98003-188-X.

И в чём состоит это удобство.
Помню пользовался miktex'ом (правда, для чтения tex) — число диалектов tex привело к массе проблем. Это, конечно, не имеет отношения к созданию библиографии, но и удовольствия от общения с  этой ~1 гб(miktex'ом) программой у меня не возникло. Впрочем, может быть, BibTex просто жутко полезен. :-