Так сложилось, что я "завязан" в своих тестах на cc-pVTZ, а в ORCA рекомендованного именно для него вспомогательного базиса не нашел. Но надеюсь, что все же можно использовать TZV_J: по крайней мере оптимизированные геометрии с этим вспомогательным базисом и автоматически генерируемым для cc-pVTZ практически идентичны (с последним несколько дольше считает).

ORCA порадовала еще и тем, что при переходе к гораздо более широкому базису время счета (СН2) увеличилось незначительно:
cc-pVTZ (для С (18s5p2d1f)->[4s3p2d1f])  65 с
TZV       (для С (11s6p)->[5s3p])               41 с